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化学所在金属富勒烯电子自旋研究方面取得系列进展

化学所在金属富勒烯电子自旋研究方面取得系列进展

  金属富勒烯是一类将金属原子或金属团簇内嵌到富勒烯碳笼形成的核壳结构分子,它们在量子信息处理、信息存储等方面具有广泛应用前景。其中含有单电子自旋的金属富勒烯由于具有特别的稳定性和自旋可调控性,可以作为单分子量子比特应用于量子信息计算与处理,也可以作为自旋探针应用于分子级磁共振成像。在中国科学院、基金委和科技部的支持下,中科院化学研究所分子纳米结构与纳米技术院重点实验室王春儒课题组的研究人员最近在金属富勒烯的电子自旋研究方面取得了系列进展。

  含有单电子自旋的金属富勒烯通过电子自旋共振波谱(ESR)手段可以探知自旋分布、自旋-核耦合、分子运动、分子磁性等信息。该实验室科研人员致力于金属富勒烯电子自旋的活化、自旋探针与自旋调控等工作,如利用电子注入制备自旋活性分子;通过自旋ESR信号探测分子结构与运动;施加物理或化学手段调节自旋性质等(Acc. Chem. Res., 2014, 47, 450)。随后,他们设计了一种金属富勒烯自旋信号的磁开关,即将氮氧自由基连接在自旋活性的Sc3C2@C80分子上。结果发现,当两个自旋逐步靠近时,强烈的自旋-自旋相互作用可以降低Sc3C2@C80ESR信号,直到完全消失,而当二者距离增大时,Sc3C2@C80ESR信号又重新变强。在这个体系里,氮氧自由基是Sc3C2@C80的分子磁开关,Sc3C2@C80对分子弱磁场如此灵敏的感应可以用于单分子级别的磁共振成像研究(Molecular 幸运28 Magnetic Switch for a Metallofullerene, Nature Commun., 2015, 6, 6468)。他们还开展了金属富勒烯Sc2C2@C82的可见光激发电子动力学行为的研究,发现了该类分子中三线态通道的开启与富勒烯碳笼对称性以及笼外推拉电子基团之间的相关性(J. Am. Chem. Soc., 2015, 137, 8769)

  幸运28最近,他们又设计了一种金属富勒烯的固态自旋体系,研究了金属富勒烯分子的组装与取向对电子自旋的调控。他们将Y2@C79N自旋活性分子填充到一种金属有机骨架化合物(MOF-177)晶体的孔笼中,获得了自旋分子均匀分散的固态自旋体系,ESR研究结果和理论计算表明,在低温下,孔笼内的Y2@C79N分子与MOF有机骨架之间存在的π-π相互作用使得Y2@C79N分子定向排列,电子自旋表现出轴对称ESR信号,固态自旋体系也从磁各向同性向各向异性转变。需要指出的是,在这个固态自旋体系里,可以通过变温手段调节分子无序和有序状态的布居以及ESR信号的交叠状态,这种叠加的自旋信息态可望用于量子信息通信上(Steering Metallofullerene Electron Spin in Porous Metal-Organic Framework, J. Am. Chem. Soc., 2015, 137, 15055)。

金属富勒烯Y2@C79NMOF组成的固态自旋体系